En el interior predomina la especialidad de su nave central, con un esquema clásico de las iglesias argentinas, y su eclecticismo optó por crear reminiscencia de “la arquitectura románica francesa del siglo XI”. El ámbito principal se cubre con una bóveda de cañón realzada por los motivos pictóricos de su arranque sobre las arcadas. Ésta se interrumpe ante el arco total que precede al crucero, donde se alza la cúpula. Luego del presbiterio, el camarín de la Virgen se cobija en un ábside circular muy luminoso, donde sus aberturas son prolongación formal de aquellas que se abren en la nave.
La decoración interior ha sido realizada por el pintor italiano Giuseppe “Pippo” Bercetti (1912-1973), instalado en Tucumán hacia 1948, huyendo de los fragores de la Segunda Guerra Mundial. De Italia traía cierto prestigio; sobre todo, como retratista. En nuestra ciudad realizó entre 1948 y 1952 las pinturas de La Merced, y las de la capilla del Santísimo Sacramento en la iglesia del local convento de San Francisco.
A la izquierda están representados los preparativos de la batalla del 24 de Septiembre de 1812.
En la Merced, por tratarse de un Santuario de sugestión histórica, era lógico que sus pinturas (distribuidas en la bóveda de la nave central, crucero y presbiterio) destinaran una importante sección a los acontecimientos vinculados con la Batalla de Tucumán y con Belgrano, en su relación con la devoción mercedaria. Se dedicó a esto la bóveda de la nave central. Sobre el muro norte están representados los preparativos de la Batalla del 24 de Septiembre de 1812, mientras que en el ubicado hacia el sur se reconstruye la célebre ofrenda del Bastón de Belgrano a la Virgen de La Merced, con posterioridad al hecho de armas. En ambos casos, el eje de la composición está dado por la figura del General patriota.
En el grupo de los preparativos, Belgrano está rodeado por conjuntos de personajes que el artista quiso hacer representativos del mundo social de Tucumán de aquellos tiempos, vecinos pudientes, a pie o a caballo, campesinos con sus familias, soldados, etc. Como fondo, hacia la salida del templo, aparece al chato caserío de la época. Acaso este sería el sector plásticamente más logrado, por la adecuada distribución espacial, los armónicos niveles de profundidad, y los estudios de luces y sombras.
En cuanto al friso que se le opone, en el lado derecho, representa el célebre momento tan vívidamente descrito por el General Paz en sus Memorias, que se desarrolla en el mismo campo de batalla en días posteriores a la acción. Es cuando llega la procesión con la imagen de la Virgen, conducida por tucumanos de distinta extracción social, y seguida por el vecindario y eclesiásticos. Completa esta bellísima escena detalles de la tropa protagonista: soldados de infantería y jinetes que regresan al campo de la acción, donde también hay heridos. Todo ello enmarcado en un paisaje convencional, de campo abierto y nubes geométricas, proporcionan el fondo de la escena. En este grupo, Bercetti (siguiendo toda una tradición artística) aprovechó para retratar a algunas personas contemporáneas vinculadas con la construcción del templo; de esa manera, el rostro del filántropo Alfredo Guzmán se dio al vecino que lleva el estandarte mercedario; entre los sacerdotes, pueden advertirse retratados el entonces Obispo de Tucumán, monseñor Juan Carlos Aramburu, de perfil, rodeado por el párroco padre Segundo Ferreyra y por monseñor Ramiro Pego Fuentes, los tres revestidos de ornamentos litúrgicos.
Virtudes y defectos pueden señalarse en estas reconstrucciones de Bercetti. Cumplen perfectamente su misión decorativa: están resueltas con un cromatismo agradable, y se integran dócilmente al edificio. Se advierte una preocupación por el planteo lumínico, como ingrediente plástico que comanda el diseño. En la composición de figuras hay aciertos parciales. Pero hay también una obsesiva intención geometrizante y simplificadora.
Por otra parte, el conjunto, que decora el ábside y el crucero con temas netamente religiosos, se conjuga mejor con el lenguaje plástico del pintor, que llega a efectos de diafanidad y transparencia de gran sutileza.